Вильярреал основан 20 февраля 1274 года в период Реконкисты – длительного военного процесса по возвращению христианами земель Пиренейского полуострова, занятых маврскими эмиратами. Основателем города является король Арагона и граф Барселоны Хайме I Завоеватель, который задумывал территорию современного Вильярреала как стратегически важный пост, где удобно было готовиться к захвату принадлежащей мусульманам Валенсии.

Название города (Villareal) с кастильского диалекта испанского языка и валенсийского наречия каталанского языка переводится как "королевская деревня". Вильярреал являлся частью королевского сектора Валенсийского парламента, активно участвовал в его делах и имел привилегию использовать королевский стандарт в качестве своего знамени.

Изначально Вильярреал был окружен крепостными стенами, но в XIV веке вышел за их пределы из-за значительного увеличения населения. В XVIII столетии в Вильярреале были созданы первые промышленные предприятия, главным образом текстильные, а в XIX веке в городе бурно начало развиваться сельское хозяйство, в частности выращивание апельсинов. После Гражданской войны в Испании (1936-1939) доходы, полученные от продажи апельсинов, позволили местным предпринимателям построить заводы по производству керамической плитки. Этот тип промышленности является основным источником дохода местной экономики, именно поэтому Вильярреал иногда называют керамической столицей Испании.